编辑/绿萝
铁电材料中结构和拓扑缺陷的涌现功能支撑着从畴壁电子到高介电和机电响应的极其广泛的应用。许多这些功能已通过局部扫描探针显微镜方法被发现和量化。然而，到目前为止，搜索一直是基于试错法。
近日，来自美国橡树岭国家实验室和日本东京工业大学的研究团队，开发了基于深度核学习 (deep kernel learning，DKL) 的实验工作流程，用于主动发现铁电材料中的结构-性质关系。这种方法结合了机器学习的力量来建立多维数据集之间的相关关系，以及基于人类的物理推理来根据观察及其不确定性建立探索目标。
所提出的方法是通用的，可以应用于广泛的现代成像和光谱方法，从其他扫描探针显微镜模式到电子显微镜和化学成像。
该研究以「Experimental discovery of structure–property relationships in ferroelectric materials via active learning」为题，于 2022 年 4 月 4 日发表在《Nature Machine Intelligence》上。
铁电材料是指具有铁电效应的一类材料，它是热释电材料的一个分支。铁电材料及其应用研究已成为凝聚态物理、固体电子学领域最热门的研究课题之一。
铁电畴（ferroelectric domain）指的是铁电体中自发极化方向相同的区域。铁电体中自发极化方向相同的微小区域。凡呈现自发极化，并且自发极化的方向能随外电场方向改变的晶体介质，简称为铁电体。
为了说明 DKL 在实验中的应用原理，首先使用预先获得的高密度带激发压电响应光谱 (BEPS) 成像数据集来实现 DKL，该数据集提供已知的真实图像。在这里，作为模型系统，选择了通过金属有机化学气相沉积方法在 (001) KTaO3 衬底上生长的 PbTiO3 (PTO) 薄膜，该衬底具有 SrRuO3 导电缓冲层。图 1a 显示了 PTO 样品的形貌图像，显示了清晰的铁弹性畴壁图案。
图 1：来自 PTO 薄膜的压电响应力显微镜 (PFM）。（来源：论文）
DKL 基于高斯过程（GP）回归，可以表示为 GP 与深度神经网络的组合。标准的基于 GP 的主动学习的一个实质性限制是它不能很好地随参数空间的维度扩展。另一个限制是，严格来说，标准 GP 不学习排除使用来自不同实验方式的先验知识来协助实验的数据表示（实验家一直在做的事情）。在此处详述的铁电畴研究的背景下，简单的 GP/BO 不使用有关预先存在的畴结构的信息来建立这些与开关行为之间的关系。
为了解决这些问题，研究人员采用了一种深度内核学习方法，其中使用神经网络将高维输入数据转换为一组低维描述符，标准（基本）GP内核在其上运行。
图 2：使用 DKL 进行主动学习的示意图。（来源：论文）
为了说明 DKL 方法，研究人员首先在预先获取的数据集上实现它。使用具有 15% 测量点的随机抽样来训练 DKL 模型，该模型随后对整个数据集进行预测。与地面实况图（ground-truth maps）相比，对磁滞回线面积和宽度的两种分析都表明回路面积和宽度图的良好重建。
图 3：15% 的测量位置的预获取数据集上的 DKL。（来源：论文）
进一步探讨了随机抽样的抽样点数的影响。重建的图像在所有长度尺度上都保留了特征，这是经典 BO 很难实现的。
图 4：随机采样数据的 DKL 重建。（来源：论文）
接下来，进一步说明了从基于预定义（例如，随机或低密度网格）采样的重建到这种方法的科学驱动发现和实验实施的转变。这里关键的新元素是标量描述符的定义，它反映了我们感兴趣并用于指导探索过程的物理行为。对于图 5 a 所示的磁滞回线，这些参数可以是回线面积或宽度、矫顽场和成核偏差等参数，也可以是更复杂的描述符，例如预定义函数的函数拟合质量、拟合参数等。或者，探索可以基于信息论标准，例如数据集熵的增长（即好奇心学习）。
图 5：DKL-BO 的基于物理的描述符。（来源：论文）
图 5b、c 显示了 DKL-BO 导航序列，具有基于磁滞回线面积和回线宽度的采集功能。图 5d、e 显示了环路面积和宽度的 DKL 重建，其中 DKL-BO 建议执行测量的点的 0.5%、1%、5% 和 10%。可以通过与图 4 中的随机采样点进行比较来评估重建质量。重建过程可以通过方法中提供的代码来重现。
最后，研究人员将 DKL 发现工作流程部署到操作显微镜上。在这里，将 Jupyter 笔记本中的 DKL 发现工作流程与用于 National Instruments 硬件 (LabView-NI) 的内部基于 LabView 的脚本相结合，以控制 BEPS 波形生成和数据采集的尖端位置。
图 6：基于 DKL-BO 的自动化 PFM 实验。（来源：论文）
可以看出，PTO 薄膜既包含面内 a 域，也包含面外 c 域，如前所述。现场磁滞回线区域的 DKL-BO 采样点集中在 c^-/c^+ 铁电畴壁周围，而场外区域的点集中在 a/c 铁弹性畴壁周围，证明了这种方法在根据预定义的勘探目标发现不同行为的潜力。这表明场内和场外磁滞回线中包含的不同属性。
总而言之，研究人员开发了允许在自动化实验中进行物理发现的 DKL 方法。与使用单个（或少量）标量描述符来指导导航过程并且不包含先验知识的经典基于 BO 的策略相比，该方法使用结构图像中包含的数据来识别光谱测量的位置，并同时识别新位置并建立结构-属性关系。
在这里，将此方法应用于 PFM 测量，以研究极化滞后与铁电/铁弹性畴结构之间的关系。得到的结果显示了当 DKL 由场内和场外磁滞回线引导时不同的探索路径和采样点，表明结构—磁滞关系在不同的情况下（场内或场外）发生变化。
同样，该工作流程可以很容易地扩展到其他扫描探针显微镜 (SPM) 模式，包括电流-电压曲线或弛豫测量。
最后，DKL 方法可以在更复杂的参数空间上实现，例如用于分子系统中的材料发现。
